Selama 19 tahun menuntut ilmu, Syeikh Abdurrauf belajar kepada sejumlah ulama terkemuka di Doha, Yaman, Jeddah, Makkah, hingga Madinah. Tidak hanya mendalami fikih dan hadis, ia juga mempelajari tasawuf, filsafat, ilmu kalam, sejarah, sastra, hingga logika.
Puncak perjalanan akademiknya terjadi ketika ia berguru kepada ulama besar Madinah, Ahmad Al-Qusyasyi dan Ibrahim Al-Kurani. Dari keduanya, ia memperoleh ijazah serta mandat sebagai khalifah dalam Tarekat Syattariyah, yang kemudian menjadi salah satu jalur dakwah dan pendidikan yang berkembang luas di Nusantara.
Sekembalinya ke Aceh pada tahun 1662, Syeikh Abdurrauf dipercaya menjabat sebagai Qadhi Malik al-Adil atau mufti Kesultanan Aceh Darussalam. Pada masa itu, Aceh tengah menghadapi perdebatan teologis yang cukup tajam terkait ajaran tasawuf dan persoalan keagamaan lainnya.
Dengan keluasan ilmu dan pendekatan yang moderat, ia berhasil menjadi tokoh penengah yang membantu meredakan berbagai perbedaan pandangan di tengah masyarakat. Perannya begitu besar sehingga ia tetap dipercaya menjadi mufti pada masa pemerintahan beberapa sultanah Aceh secara berturut-turut.
Salah satu kontribusi terbesarnya dalam sejarah Islam Nusantara adalah lahirnya karya monumental Tarjuman al-Mustafid, yang dikenal sebagai tafsir Al-Qur’an pertama dalam bahasa Melayu.
